中国科大取得多项科研新进展，速览！

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地幔过渡带组分和温度认识

方面重要进展

近日，中国科学技术大学地球和空间科学学院吴忠庆教授组在地幔过渡带组分和温度的认识方面取得重要进展。他们发现地幔岩在地幔过渡带底部的波速不仅依赖于平均温度，而且还受控于温度的分布，可用于反推温度横向不均一程度。在考虑温度的横向不均匀性后，地幔岩可以在地幔过渡带底部产生地震学观测的波速和密度。

地幔过渡带指地球内部约410-660千米深的区域，是联系上下地幔的重要纽带。了解地幔过渡带的成分与温度，对认识地球的内部结构、物质交换及形成演化有重要意义。地幔岩模型是大家广泛接受的上地幔矿物学模型。该模型的波速和密度与上地幔符合。但在地幔过渡带底部，该模型的波速和密度均显著低于地震学结果。这个现象自从本世纪初发现后，一直没有很好的解释。以往的研究只考虑了地幔岩模型沿着地温线的波速和密度，温度的横向不均匀性在计算中被忽略。由于矿物的波速和密度都近似线性的依赖于温度，一般来说，这种忽略不会影响波速和密度的估计。然而，当温度横向不均匀性对矿物相产生影响时，传统的沿着地温线估计地幔岩模型波速和密度的方法就不适用了。

（图2. 地幔岩模型和地震学模型的波速与密度。黑线和灰线分别表示地震学模型PREM和AK135。红色虚线表示沿着正常地温线的Pyrolite模型，彩色实线表示考虑温度不均匀性后，的Pyrolite模型，三条线分别对应三个不同的MgSiO3相图结果）

该课题组利用第一性原理计算模拟了高温高压条件下含铁秋本石的弹性性质，结合其他矿物的弹性性质，他们计算了温度分布下的地幔岩波速和密度。研究结果表明，当地幔过渡带底部温度的高斯分布标准差为~100 K，地温线略高于MgSiO3相图的三相点时，地幔岩模型可以很好解释地震学模型的波速与密度（图2）。因此，MgSiO3相图的三相点为地温线提供了一个锚点。课题组的工作修改了广为人知的地幔岩模型（图3）。存在~10-15 Vol%的秋本石也为地幔过渡带底部的各向异性提供了一个合理的解释。地幔过渡带与上地幔具有相同的组分更支持全地幔对流。

（图3. 考虑地幔过渡带温度不均匀性后的Pyrolite模型）

论文链接：

https://网址未加载/10.1016/j.fmre.2021.12.013

2

地球核幔边界大尺度超低速异常体结构

研究重要进展

近日，中国科学技术大学地球和空间科学学院孙道远教授课题组联合瑞士伯尔尼大学Dan J. Bower，获得了位于北太平洋下方迄今为止发现的最大尺度的ULVZ的三维结构。2月24日，相关成果以“Slab control on the mega-sized North Pacific ultra-low velocity zone”为题，发表于综合学术期刊《自然·通讯》（Nature Communications）。

地震学观测显示地球核幔边界广泛分布超低速带（ULVZ），其高度5-100公里，横向大小为10-100公里，横波波速降达5%-30%。ULVZ由于其特殊的物理性质，被认为有可能代表了地球冷却过程中残余的原始岩浆洋结晶、俯冲物质或部分熔融。大多数现有观察到的ULVZ似乎聚集在下地幔大尺度低速体（LLVP）的边缘，表明这些ULVZ的形成与LLVP有关。地幔柱可能把这些化学异常的信息携带到地表，因此ULVZ的详细特征在地球演化研究中有特殊意义。同时，ULVZ的形成与俯冲板片以及LLVP的相互作用密切相关，探究LLVP的具体边界、ULVZ的三维几何结构以及LLVP与ULVZ的空间关系，对认识地球下地幔的动力学演化至关重要。

（图3 太平洋LLVP北部边界处超大尺度ULVZ的形成。a）ULVZ，LLVP边界与夏威夷下方地幔热柱的位置。b）小尺度ULVZ在长期稳定的水平地幔流的推动下不断向LLVP的边缘靠近。c）b中小尺度ULVZ在地幔流的作用下，最终汇聚成我们探测到的超大尺度ULVZ。同时，在地幔流的作用下，LLVP也形成了向北倾斜的几何形态）

教授组对超大尺度ULVZ的形成提出假说：太平洋LLVP的北部边界处存在长期的、稳定的、由俯冲板片主导的水平地幔汇聚流，小尺度的ULVZ在地幔流的作用下不断在LLVP的边缘处累积，最终形成现在探测到的超大尺度ULVZ（图3）。同时，由于地幔流的作用，LLVP也形成了向北倾斜的形态。相比之下，太平洋LLVP东北缘探测到的小尺度ULVZ是由剪切地幔流将大尺度ULVZ不断破碎化造成的，而其中导致的强烈的热不稳定性可能会触发地幔热柱的产生，因此夏威夷热点下方地幔热柱的起源更可能来源于LLVP东北部边界。假说与动力学研究结果(Li et al., 2017)有很好的相关性。研究也显示更精确的地震图像，对认识地球下地幔的动力学过程具有重要意义。

论文链接：

https://网址未加载/10.1038/s41467-022-28708-8

3

石墨烯制备取得新进展

氧化石墨及其剥离产物氧化石墨烯，作为规模化制备石墨烯的关键前驱体，在许多领域扮演重要角色。目前在科学研究及工业制备中，主要以1958年提出的Hummers法为基础，利用强氧化剂在浓硫酸体系中对石墨进行化学氧化，进一步剥离得到氧化石墨烯。近些年研究人员针对Hummers法提出了许多改进措施，但由于氧化剂在石墨层间扩散缓慢和易爆中间产物（Mn2O7）的产生与积累，导致反应耗时长、安全隐患大、品质管控难等问题；规模化生产场景下的大体积反应釜和低换热效率进一步加重了这些挑战。因此，亟待开发一种高效、安全且可规模化应用的氧化石墨烯制备技术。

近日，中国科学技术大学朱彦武教授团队，通过与中科院上海高等研究院、常州第六元素材料科技股份有限公司和上海交通大学进行合作研究，在国际期刊《Advanced Materials》上发表题为“Microfluidic Oxidation of Graphite in Two Minutes with Capability of Real-Time Monitoring”的文章。

图1.芯片微通道反应器中流体行为数值模拟和石墨微片显微观测。

文章提出，采用具有百微米尺寸和连续流动特征的微通道反应器，充分利用微通道内高效传质传热等特点，实现高效且本质安全的石墨氧化过程。强化的微流反应使得石墨在2分钟之内即可达到传统反应釜中数小时才能实现的氧化程度；通过改变微反应器构型、反应流体参数等可在一定范围内精细调节氧化石墨烯的氧化程度和含氧官能团种类。据此结果进行并行放大，年产60吨的连续化制备产线仅需总共约6.5升的微反应器体积。

图2.微通道制备得到的氧化石墨烯形貌表征。

此外，小尺寸且透明的微反应器使得利用光谱实时检测氧化进程成为可能。作者通过原位表征石墨氧化中的拉曼G峰演变，分析了流速、原料石墨种类和片径等对氧化反应动力学的影响。在此基础上，还验证了在微通道中对氧化石墨烯进行还原、组装的能力，并展示了氧化石墨烯产物的导热导电性能，为利用微流体技术实现氧化石墨烯的制备与应用奠定基础。

图3.微通道制备（MfGO-X，X为反应停留时间）与传统方法（HGO）制备的氧化石墨烯的化学表征比较。

图4.利用拉曼光谱实时检测氧化进程。

图5.微流中展示组装、微流还原及得到的石墨烯薄膜导热导电性能。

原文链接：

https://onlinelibrary.网址未加载/doi/10.1002/adma.202107083

4

制备大面积天蓝光钙钛矿LED重要进展

中国科学技术大学物理系、中科院强耦合量子材料物理重点实验室的肖正国教授研究组在制备大面积天蓝光钙钛矿LED领域中取得重要进展。该研究团队通过刮涂过饱和的钙钛矿溶液来调控成核生长过程，成功制备出了大面积、高效率的天蓝光钙钛矿LED，向钙钛矿LED照明的商业应用迈进了重要一步。相关成果以“Large-area and efficient sky-blue perovskite light-emitting diodes via blade-coating”为题，于2月18日发表在《先进材料》（Advanced Materials）杂志上。

金属卤化物钙钛矿LED具有良好的导电性，在较低电压下能够实现很高的发光亮度，是下一代节能照明的理想之选。目前，红光和绿光钙钛矿LED的效率都很高，但是白光照明中必不可少的天蓝光/蓝光钙钛矿LED的效率比较低，这主要是因为天蓝光/蓝光钙钛矿薄膜的结晶过程更难控制，造成薄膜质量比较差。目前，还没有大面积的天蓝光钙钛矿LED的相关报道。

图1，刮涂过饱和溶液的结晶示意图（a），以及钙钛矿薄膜的AFM图（b）。小面积PeLED器件（0.04 cm2）的JV及EQE曲线（c），EL谱图及CIE图（d）。e,大面积钙钛矿薄膜的PL照片。f，大面积PeLED器件（28 cm2）工作时的照片。

肖正国课题组在刮涂制备大面积、高效率红光钙钛矿LED的工作基础上（Nat. Commun.12, 147, 2021），调整钙钛矿的组分为CsPb(Br0.84Cl0.16)3，并加入额外的卤化胺添加剂来限制钙钛矿晶粒的生长并钝化缺陷，实现天蓝光发射。同时，用DMF部分代替DMSO得到更易挥发的、过饱和的钙钛矿前驱体溶液，在刮涂过程中，钙钛矿晶核会从过饱和溶液的内部直接析出，这能有效地增加晶核密度并缩短晶核生长的过程，从而制备出均匀致密、小晶粒的钙钛矿薄膜，如图1a, b所示。刮涂法制备出来的天蓝光钙钛矿LED的外量子效率达到10.3%，EL峰位为489 nm,色坐标为（0.071, 0.294）。同时，大面积钙钛矿LED（28 cm2）的发光均匀性和亮度都很好。

论文链接：

https://onlinelibrary.网址未加载/doi/10.1002/adma.202108939

文章来源：中国科大新闻网

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