上科大大科学中心/物质学院柳学榕课题组首次观测到单脉冲光诱导的三维磁有序向二维过渡的热力学极限演化

大科学中心/物质学院柳学榕课题组利用激光泵浦-同步辐射共振磁散射探测的测量技术，在三维反铁磁有序的铱氧化物材料Sr₂IrO₄中观测到激光单脉冲诱导的磁有序维度降低，并首次提出在非平衡自旋弛豫过程中，不同强度的自旋交换作用之间存在“时间窗口失配”机制。这一发现为强各向异性有序现象的超快非平衡演化动力学过程研究提供了新的思路和方向。近日，相关成果以“Single-Laser-Pulse-Driven Thermal Limit of the Quasi-Two-Dimensional Magnetic Ordering in Sr₂IrO₄ ”为题发表在国际顶级物理学期刊Physical Review X上。

对磁性材料中自旋的光学操控在信息和存储技术方面具有广阔的应用前景，此前的研究显示，飞秒级的超短脉冲光可以在数十个飞秒内使铁磁体退磁化，甚至可以可控地转变磁畴的方向。关于这样的超快非平衡过程的理解通常建立在维象的电荷、自旋和晶格子系统温度参数关联演化的图像上，在激光脉冲激励后的几十到几百个皮秒的时间尺度内，经过不同自由度之间的经典热耗散，自旋有序会恢复到其原先的热平衡态。尽管这个经典的图像适用于很多简单的磁性体系，对于具有复杂自旋交换作用的体系是否成立仍有待证实。

柳学榕课题组利用美国阿贡国家实验室先进光源的时间分辨散射线站，研究了具有强烈晶格结构各向异性材料Sr₂IrO₄中三维反铁磁有序在单激光脉冲激励后的演化。他们发现，样品被激励后，层内磁有序经过弛豫会恢复到原先的长程有序，而层间的磁有序被“永久”破坏。随着激光脉冲能密度的增加，被抑制的层间关联长度逐渐变短并稳定到一个非零的极限值。理论计算表明这个极限值对应材料为抵抗自旋热涨落而维持准二维磁长程有序所需的最小第三维度关联长度。这样的非平衡演化行为可以用决定磁有序的强层内交换作用和弱层间交换作用在时间轴上的竞跑和“时间窗口失配”来解释。强层间交换作用在亚皮秒的超快时间尺度内重新建立了层内自旋长程有序，形成宏观层间磁畴，阻止了相对较慢的层间有序的恢复。

这一工作揭示了经典的热耗散图像在解释复杂磁有序体系的非平衡动力学中的局限性，并为其它强烈各向异性有序态的非热力学平衡超快演化过程的研究提供了新的思路。

该论文中，博士研究生王瑞塘为第一作者，柳学榕教授为通讯作者。该研究主要得到了基金委、科技部、上科大启动经费、中科院的大力支持。该工作的实验部分在美国Argonne国家实验室先进光源完成。

论文链接（点击阅读原文获取更多内容）：

https://journals.网址未加载/prx/pdf/10.1103/PhysRevX.11.041023

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