聚焦高质量 迈向高水平｜西北大学科技创新成果，赞！

面对今年复杂艰难的状况

西北大学的科技工作者

“守初心、担使命”

在各领域孜孜探索

一步一个实脚印，稳扎稳打

高水平研究成果不断涌现！

李志夙研究团队在蒙日安培方程的研究上取得新进展

李志夙研究团队的最新成果证明了在合适的条件下, 蒙日安培方程$det D^2u=1$在半空间的一个有界区域之外的粘性凸解, 在无穷远处渐近趋向于一个二次多项式, 渐近阶数和半空间的泊松核一样。

作为应用, 团队还得到了半空间上蒙日安培方程的刘维尔定理，同时该方程在无穷远处满足预定渐近性条件的狄利克雷问题的存在性定理。

论文：Asymptotic behavior at infinity of solutions of Monge-Ampère equations in half spaces；Journal of Differential Equations

https://网址未加载/10.1016/j.jde.2019.12.007

杨文力研究团队提出处理黑洞奇异性问题的新方案

Ruppeiner热力学理论目前可以看成是从热力学角度探索黑洞某种微观行为的一种有效方法。当该几何应用于AdS时空中的静态球对称黑洞时，由于这类黑洞的熵和热力学体积两者彼此不独立，则会遇到热力学几何线元的奇异性问题。

日前，杨文力研究团队提出了一个处理这个奇异性问题的方案，给出了Schwarzschild-AdS黑洞在不同坐标空间中的热力学几何线元的具体形式。

结果表明，尽管坐标空间不同，所得到的热力学曲率是等价的。同时，团队还发现Schwarzschild-AdS黑洞的热力学曲率为负，这可能暗示着该黑洞的组成分子之间很有可能是某种吸引的相互作用。

另外一方面，借助于对Schwarzschild-AdS黑洞和带电黑洞热力学曲率行为的分析，团队还给出了目前最简单的Schwarzschild黑洞热力学曲率的近似表达式。根据这个表达式，可以初步指出最简单的Schwarzschild黑洞的一些有趣微观信息，即在低温区黑洞分子之间可能呈现出某种排斥作用，而在高温区可能呈现出某种吸引作用。

论文：Ruppeiner thermodynamic geometry for the Schwarzschild-AdS black hole ；Physical Review D

https://网址未加载/10.1103/PhysRevD.101.024018

郭平研究团队以实验上合成的Ta@Si₁₆超原子团簇为基元，通过密度泛函理论（DFT）和分子动力学（MD）模拟设计了几种低能量的Ta@Si₁₆自组装二维结构。

结果表明，Ta@Si₁₆超原子在所有自组装结构中都能保持自身结构框架并可在室温下保持稳定。其中，Ta@Si₁₆自组装六角蜂窝状二维晶格表现为新型半导体，而支撑在C60表面的两种Ta@Si₁₆自组装结构（Line-C60-2D和Face-C60-2D）不仅表现出半导体性，而且分别呈现出铁磁或反铁磁等磁有序特性，其磁性可通过Ta@Si₁₆的吸附位型来调控。线接触Ta@Si₁₆/C60界面（Line-C60-2D）具有铁磁性，其居里温度可达到294K；而面接触Ta@Si₁₆/C60界面（Face-C60-2D）对水分解制氢具有一定的光催化活性。另外，石墨烯支撑的Ta@Si₁₆二维阵列当超胞尺寸达到5×5大小时，具有弱铁磁耦合特性。

论文：Self-Assembly of Two-Dimensional Sheet with Ta@Si₁₆Superatoms and Its Magnetic and Photocatalytic Properties；The Journal of Physical Chemistry C

https://pubs.网址未加载/doi/10.1021/acs.jpcc.9b10196

马约拉纳零能模在拓扑量子计算中有潜在应用价值。它已在准一维费米子系统中得到了验证，包括半导体纳米线，磁性原子链和平面约瑟夫森结系统。但是这些系统中多能带的存在使马约拉纳零能模易受电子无序的影响。

近日，成淑光提出了通过二维电子气反点点阵中的一维拓扑扭结状态实现马约拉纳零能模。利用拓扑态的鲁棒性和二维系统中易于实现超导的性质，可以避免无序和态扭曲。通过调节自旋轨道耦合强度可以方便地调节马约拉纳零能模。

论文：Majorana zero modes from topological kink states in the two-dimensional electron gas；Physical ReviewB

https://journals.网址未加载/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.101.165420

杨战营研究团队揭示非线性耦合效应引起的孤子正负有效质量转换机制

直流驱动产生交流振荡的现象一直备受关注。目前物理学中已有的著名案例主要有两种：超导体中Josephson振荡和固体物理中Bloch振荡。

物理学院赵立臣教授、杨战营教授、杨文力教授，四川大学汪文龙博士、唐庆粦教授和中国工程物理研究院刘杰研究员合作理论预言了第三种案例：常力驱动自旋孤子的交流振荡行为。揭示了全新的物理机制—非线性耦合效应产生的孤子正负有效质量转换机制。

该机制鲜明区别于著名交流Josephson振荡和Bloch振荡的产生机制。基于自旋孤子的振荡周期，可以实现对弱外力的精密测量。相关结果也为实验上直接观察孤子负质量效应提供了理论方案。

论文：Spin soliton with a negative-positive mass transition ；Physical Review A

https://网址未加载/10.1103/PhysRevA.101.043621

杨文力研究团队提出了具有浴自旋相互作用的扩展中心自旋模型

现代物理研究所杨文力教授、杨涛教授等与中科院物理所曹俊鹏研究员合作，构造了一个浴自旋间具有各向同性的近邻自旋交换相互作用的扩展中心自旋模型。

该系统由分别作用在中心自旋和浴槽上的外加磁场控制。研究团队提出通过利用浴自旋本征值和本征态构造系统希尔伯特空间的一组基矢，将系统哈密顿量表示为一系列2×2块矩阵的方法，成功得到了该模型的精确解，并在此基础上，研究了中心自旋的相干性和自旋极化。

研究发现，考虑浴自旋相互作用的新模型具有丰富的动力学特性，如果浴自旋间的耦合是反铁磁的，中心自旋在低温下具有良好的相干性和极化。

这一研究有助于深入理解量子点中的退相干问题，可以为如何选择在量子计算和量子信息中实际应用的自由度数目庞大的固态系统的最优构型提供理论指导，推动中心自旋模型在相关领域的应用。

论文：Coherence of an extended central spin model with a coupled spin bath；Physical Review B

https://网址未加载/10.1103/PhysRevB.101.184307

曹利平研究团队报道了一种由配位驱动自组装策略制备离散的两种基于四苯基乙烯铂（II）双三角环

可调发射光材料因其在电子光学设备，生物探针和传感器，可调显示器和安全技术中的广泛应用而引起了广大科学家的兴趣。

曹利平研究团队在此前关于超分子可调荧光材料的工作基础上（ACS Appl Mater Interfaces2020, 12, 22630;Adv. Opt. Mater.2020, 1902154.），报道了一种由配位驱动自组装策略制备离散的两种基于四苯基乙烯铂（II）双三角环。

本研究首次通过单晶衍射精确揭示这类双三角环具有独特的双环结构和空腔尺寸，证实了双环结构限制了中央TPE单元的自由旋转，赋予其优良的荧光发射性质。作为一种的荧光材料，通过改变溶剂、调节温度或通过共组装技术将他们与其他染料（例如苝）结合，该类荧光双三角环分子具有较大光域的荧光可调性质。

论文：Tetraphenylethene-Based Platinum(II) Bis-Triangular Dicycles with Tunable Emission；Inorganic Chemistry

https://pubs.网址未加载/doi/abs/10.1021/acs.inorgchem.0c00505

韩英峰研究团队成功构筑了首例无模板作用的环状金属[3]索烃

机械互锁分子（索烃、轮烷、分子结等）因有趣的拓扑结构及广泛应用引起了越来越多研究者的注意。环状[3]索烃因结构复杂以及三个独立环形成拓扑结构的多样性（如Borromean环、线型[3]索烃、环状[3]索烃）。因此，环状[3]索烃的高效可控合成非常具有挑战性。

日前，韩英锋研究团队利用含半夹心结构的双核Rh(III)化合物为金属前驱体，成功构筑了首例无模板作用的环状金属[3]索烃。

团队选取了具有p-共轭效应的N,N-二羟基-1,6,7,12-四氯-3,4,9,10-苝四羧酸双亚胺为主体，在成功得到双核Rh(III)化合物的基础上，利用分子之间的π-π相互作用，使六个苝四羧酸双亚胺基团之间形成有序排列，与长度约为0.9 nm的双吡啶类有机桥连配体（4,4′-偶氮吡啶或1,2-二（4-吡啶基）乙烯）通过自组装成功得到了单一的环状金属[3]索烃化合物，这一工作为复杂结构超分子化合物的制备提供了简单有效的思路和方法。

论文：Backbone-Directed Self-Assembly of Interlocked Molecular Cyclic Metalla[3]Catenanes；Angewandte Chemie International Edition

https://onlinelibrary.网址未加载/doi/epdf/10.1002/anie.202004112

曹利平研究团队设计合成了两种基于四苯乙烯为母核的四阳离子双环

刺激响应性智能荧光材料因其独特的光学可调性质而备受关注。

曹利平研究团队在其之前关于四苯乙烯大环合成工作的基础上（Angew. Chem. Int. Ed.2020, 59, 10101;J. Am. Chem. Soc.2019, 141, 8412;Chem. Commun.2019, 55, 2372），通过改变四苯乙烯修饰基团、利用尺寸效应筛选合适的连接子，设计合成了两种基于四苯乙烯为母核的四阳离子双环，该项研究为机械变色和光致变色发光的新型荧光分子设计策略提供了启示。

论文：Tetraphenylethene-Based Tetracationic Dicyclophanes: Synthesis, Mechanochromic Luminescence, and Photochemical Reactions；Chemical Communications

https://pubs.网址未加载/en/content/articlelanding/2020/CC/D0CC00860E

魏颢研究团队对近年来过渡金属催化脱羰反应的研究进行了系统性综述

羰基官能团普遍存在于医药、有机材料和聚合物等不同功能分子中，是最广泛和最基本的官能团之一，如何实现羰基绿色高效转化一直是化学家研究的重要方向。

近些年，过渡金属催化的C–C键裂解脱羰策略由于可以直接重组分子骨架以及无害废物的形成，使脱羰基转化成为合成研究中具有广阔应用前景的新方向。

鉴于在羰基转化研究中取得的突出成果（J. Am. Chem. Soc.2018, 140, 586;ACS Catal.2020, 10, 1947），魏颢教授团队应化学领域顶级综述类期刊“Chemical Reviews”邀请，对近年来过渡金属催化脱羰反应的研究进展进行了系统性综述。

团队从6种不同的裂解方式出发，归纳了过渡金属催化脱羰反应在催化体系、机理研究以及合成复杂功能分子等方面的发展，从发现新的转变到新催化模式的开发，揭示了该领域的巨大成就和潜力。同时也指出了该领域主要面对的挑战和机遇，并进一步展望了脱羰反应的应用前景。

论文：Selective Decarbonylation via Transition-Metal-Catalyzed CarbonCarbon Bond Cleavage；Chemical Reviews

https://pubs.网址未加载/doi/10.1021/acs.chemrev.0c00153

任景云研究团队发现了一种新型的合成手性三级叠氮化合物的方法

单分子亲核取代（S_N1）和双分子亲核取代（S_N2）是有机化学中的教科书反应。但是这类反应会极大地受限于反应底物的空间位阻，并且以往的S_N2反应参与的不对称合成主要借助动力学拆分（Kinetic Resolution），最高理论产率也只有50%。

相比之下，较少报道的亲卤亲核取代的S_N2X反应通过亲核试剂（Nu）从C-X键正面接近，产生碳阴离子和新的亲电中间体（Nu-X），然后碳阴离子取代Nu-X产生相应的取代产物。

任景云团队的研究结合了S_N2和S_N2X两种机理，发展了一种新型的合成手性三级叠氮化合物的方法。三级溴代化合物的两个对映异构体会在碱的作用下经过S_N2X反应快速地相互转化，从而在与叠氮化钠的反应中经过动态动力学拆分（Dynamic Kinetic Resolution）参与的S_N2反应最终高产率、高对映选择性的得到三级叠氮化合物。

论文：Kinetic and Dynamic Kinetic Resolution of Racemic Tertiary Bromides by Pentanidium‐Catalyzed Phase‐Transfer Azidation；Angewandte Chemie International Edition

https://onlinelibrary.网址未加载/doi/abs/10.1002/anie.202000138

韩英锋研究团队利用“金属卡宾模板（MCTA）”策略成功构筑了3例具有不同空腔尺寸的多咪唑鎓盐有机笼

韩英锋研究团队利用“金属卡宾模板（MCTA）”策略成功构筑了3例具有不同空腔尺寸的多咪唑鎓盐有机笼（PICs：1-3），并首次将其作为模板应用于封装制备金纳米颗粒。

研究结果表明，以PICs为模板可以制备得到高度分散，尺寸均一的金纳米颗粒，通过¹H、¹³C、XPS谱图证实了金纳米颗粒表面与PICs之间形成了Au-C_NHC键，随后利用DFT、TEM、和¹H DOSY等方式证明了金纳米颗粒被锚定与PICs的空腔内部，形成了多齿卡宾笼（PCCs）包裹了金纳米颗粒的核壳状化合物。

在此基础上，研究团队对以PICs为模板所制备金纳米颗粒的稳定性进行了深入地研究，通过UV、TEM、XPS谱图得出金纳米颗粒具有超高的热稳定性和化学稳定性。同时，团队初步研究了该类金纳米颗粒在芳硝基还原反应中的催化性能。

该项工作在NHC配体及PICs空腔的协同作用下实现了金纳米颗粒尺寸的调控，并有效地提高了其稳定性，为金纳米颗粒在不同体系中的应用提供理论依据，为其他金属纳米材料的制备提供了新思路。

论文：Ultrastable and Highly Catalytically Active N‐Heterocyclic Carbene‐Stabilized Gold Nanoparticles in Confined Spaces；Angewandte Chemie International Edition

https://onlinelibrary.网址未加载/doi/abs/10.1002/anie.202006569

刘丽静研究团队首次对奥陶纪大气CO2地球化学模型进行了化石指标的约束

大气CO2水平对现在及地质历史时期中的气候变化有着重要的影响。目前认为奥陶纪大气CO2水平与气候变化及海洋氧化密切相关，是奥陶纪生物大辐射和晚奥陶世大灭绝的主要控制因素。然而，目前已有的各种奥陶纪大气CO2地球化学模型显示出很大的差异，大气CO2的水平依然没有得到确定，而且缺乏化石指标的约束。

刘丽静研究团队运用海相钙化蓝细菌胶鞘化石来指示大气CO2的变化，称之为“蓝细菌钙化指标”，将其作为反映CO2水平低于10PAL的指标。首次根据奥陶纪钙化蓝细菌化石记录揭示了这一关键地质历史时期大气CO2水平及变化，对不同的地球化学模型进行了化石指标的约束。该研究不仅为奥陶纪时期气候驱动的生物大辐射和大灭绝提供了新证据，而且表明钙化蓝细菌多样性变化能够更清晰的反映其钙化周期的变化。

图a)奥陶纪钙化蓝细菌化石的出现的古大陆古地理位置

图b）奥陶纪全球钙化蓝细菌化石地层和沉积相分布

论文：Ordovician cyanobacterial calcification：A marine fossil proxy for atmospheric CO₂；Earth and Planetary Science Letters

链接：https://网址未加载/10.1016/j.epsl.2019.115950

韩健研究团队在早期蜕皮动物的表皮成形研究中取得新进展

韩健团队的最新研究成果表明早期有吻突动物的表皮是通过分泌在细胞边界点状物质融合而成一体，与许多现生蜕皮动物表皮的形成过程一致。反映出至少在5.35亿年前的蜕皮动物中，这些控制蜕皮和表皮形成的关键基因、生物化学过程已经出现。而褶边网状结构则暗示其表皮细胞可能有波浪形的边界，也就是表皮细胞边界相互交叉。

这种结构意味着有吻突动物运动时可以使褶边拉直扩大了虫体躯干伸展的范围，在一定程度上弥补了因躯干布满骨片而不利于伸缩运动的缺陷。无论现生还是化石蜕皮动物中的网状结构都是表皮细胞产生表皮的副产物，而不同形态的网状结构可能与分类和周围环境相关。

论文：Cuticular reticulation replicates epidermal cells pattern in lowermost Cambrian scalidophoran worms；Proceedings of The Royal Society B

链接：https://网址未加载/10.1098/rspb.2020.0470

王宁练研究团队在西北内陆全新世草原火演化及其驱动机制研究方面取得新进展

火是影响陆地生态系统演变的一个重要因子。自然或人为原因造成的草原火灾，破坏草地生态环境，降低畜牧承载能力，并促使草原退化。火与植被和气候关系密切，对火历史进行重建，可了解过去气候变化对火时空分布的影响，对预测未来草原火的长期变化趋势具有重要意义。

中国是世界上草原资源最丰富的国家之一，草原总面积将近4亿公顷，占土地总面积的40%，其中火灾易发区占1/3，因此草原防扑火形势严峻。然而，关于我国草原火的历史重建研究较少，影响我们对草原火历史分布、变化特征和驱动机制的深入认识。

为了解西北草原地区的全新世火历史，在中国科学院战略性先导科技专项的资助下，王宁练课题组根据天山西部草原湿地钻孔开展了炭屑和孢粉分析，重建了该地区全新世火历史及其驱动机制。

研究结果显示，草原火发生的频率和强度在全新世期间逐渐增加，原因主要是气候逐渐变湿导致草地生态系统的可燃物量增多，及草原火发生季节逐渐有利的天气条件。

论文：Holocene Grassland Fire Dynamics and Forcing Factors in Continental Interior of China；Geophysical Research Letters

https://agupubs.onlinelibrary.网址未加载/doi/abs/10.1029/2020GL088049

孟逊等研究团队开发出蛋白质组表位标签抗体库（PETAL）及其阵列，有望为批量抗体开发提供解决方案

抗体作为一类重要的生物亲和试剂，在生命科学研究和医学相关研究中不可或缺。

在高通量核酸测序技术的强大测序能力的推动下，目前已有大量物种的基因组被完全测序。针对这些物种，需要大量的抗体来推动后续研究。但常规抗体制备技术费时，费力且耗费不菲，一般一次只能制备一种抗体，无法满足在较短的时间内获得大量抗体的迫切需求。

西北大学生命科学与医学部孟逊教授团队联合上海交通大学陶生策教授团队研究开发出蛋白质组表位标签抗体库（PETAL）及其阵列，PETAL由针对不同蛋白质组的15,199种肽的62,208种单克隆抗体（mAbs）组成，由于抗体的多特异性（一种内在的抗体特征），PETAL在自然界中具有大量蛋白质的结合剂。

该研究有望为批量抗体开发提供解决方案。

论文：An Array of 60,000 Antibodies for Proteome-Scale Antibody Generation and Target Discovery；Science advances

https://advances.网址未加载/content/6/11/eaax2271

严健研究团队开发CARPID技术

日前，严健团队经过一年多时间的努力，成功开发了一种检测活细胞内RNA与蛋白质相互作用的新方法并取名CARPID （全称：CRISPR-Assisted RNA-Protein Interaction Detection Method)。

CARPID利用CRISPR/CasRx系统，将与之融合的BASU生物素转移酶特异牵引至活细胞中目标lncRNA附近，对邻近蛋白进行生物素化标记，以方便使用链霉素亲和偶联磁珠分离，然后对分离的蛋白质进行质谱的无标记定量对比分析，确认目标lncRNA的结合蛋白（方法流程见下图）。

相较于以往的方法，CARPID的优势在于它不需要经过预先的小分子或者高能紫外线的交联，而是在生理条件下检测活细胞的lncRNA与蛋白质相互作用，可以有效避免交联所产生的系统性误差，例如一些非特异性结合的蛋白质可能会因为交联而被误判为某种lncRNA的结合蛋白质等。

此外，由于其他方法几乎都需要设计多个RNA探针来富集目标lncRNA，对于细胞中含量比较低或者长度比较短的lncRNA技术难度较大。而CARPID，仅仅需要30-80个核苷酸的识别区，且BASU可以在同一个蛋白质的多个位点上标记生物素，大大提高了方法的敏感性。

论文：CRISPR-Assisted Detection of RNA-Protein Interactions in Living Cells；Nature Methods

https://www.网址未加载/articles/s41592-020-0866-0

马海霞研究团队在碱性条件下电催化水分解制氢催化剂的研究取得新进展

商业贵金属催化剂在酸性条件下具有高效的氢析出反应（HER）催化活性，但是在碱性条件下活性有2~3个数量级的降低，主要原因是碱性HER过程中第一步水裂解过程（Volmer）活化能垒较高。

鉴于此，马海霞研究团队构建了一种三维多孔磷化镍纳米片阵列负载超小贵金属钌纳米颗粒并生长在三维导电碳纤维上（CF@P-Ni₂P/Ru）的复合结构。

这种三维结构催化剂能够暴露更多活性位点和催化界面，从而有效提高HER活性。最重要的是，通过DFT计算和实验研究发现P-Ni₂P的掺入能够有效降低碱性HER的Volmer反应能垒，因此大幅度提高催化活性。在–10和–100mA cm_geo^–2电流密度下的过电位分别为45和112 mV，活性超过了商业铂催化剂。另外，CF@P-Ni₂P/Ru的三维多孔结构能够有效缓解长时间反应过程中的“气体屏蔽效应”，提高了催化剂的稳定性。

这种新颖的三维复合催化剂表现出高效的碱性HER活性和长时间稳定性，为先进HER催化剂的设计提供了一个重要的途径。

图a）CF@P-Ni₂P/Ru的材料制备示意图

图b）CF@P-Ni₂P/Ru及对比样的LSV极化曲线

图c）CF@P-Ni₂P/Ru的碱性HER催化机理示意图

论文：Multiple-interface relay catalysis: Enhancing alkaline hydrogen evolution through a combination of Volmer promoter and electrical-behavior regulation;Chemical Engineering Journal

https://网址未加载/10.1016/j.cej.2020.125457

樊君研究团队通过原位复合法

基于青霉素类抗生素滥用所导致的严重水土污染问题，借助光催化技术在污水处理方面的优势，樊君教授团队通过原位复合法构建了CsPbX₃/CN光催化体系，并分析了该体系水相稳定性提高及降解6-APA活性增强机理。

研究结果发现，CN可以与CsPbX₃中的卤素离子形成N-X键，其强度大于Pb-X键，因而体系的稳定性得到改善；CsPbBr₃/CN和CsPbCl₃/CN分别构成了I型和II型载流子传输体系，光生电子能够快速从CN的导带传输到CsPbX₃纳米晶的导带，并以CsPbX₃纳米晶为反应位点光催化降解青霉素分子；CsPbX₃纳米晶的小尺寸效应可以提高复合体系对于太阳光的吸收范围和吸收强度，增强光能吸收利用效率。

研究人员系统考察了降解过程中光生载流子传输速率、活性物种产生量、吸附性能和降解效率之间的关系，揭示了催化剂结构与催化活性之间的构效关系，以及青霉素类抗生素母核6-APA分子扩散、吸附、降解过程基本规律。

论文：Fabricating CsPbX₃/CN heterostructures with enhanced photocatalyticactivity for penicillins 6-APA degradation；Chemical Engineering Journal

https://网址未加载/10.1016/j.cej.2019.122692

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素材来源/ 科技处

编辑/张贝责编/魏梦鸽

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