化学与环境工程学院王科伟副教授在共价有机框架(COFs)的稳定性研究方面取得突破。5月31日,相关研究成果以“Synthesis of Stable Thiazole-Linked Covalent Organic Frameworks via a Multicomponent Reaction”为题,在线发表于化学领域Top期刊《美国化学会志》(Journal of American ChemicalSociety),王科伟副教授为论文第一作者,我校为第一通讯单位,利物浦大学为共同通讯单位。
自2005年,Yaghi教授合成第一例COFs以来,因其结晶度高、拓扑和功能可调等特点,COFs材料在诸如气体储存与分离,化学传感,电化学能量存储,有机光电,催化等领域已引起了广泛的兴趣。然而,可逆共价键的自我校正能力赋予COFs材料优异结晶性的同时,其动态平衡也影响了材料的稳定性,这在一定程度上限制了COFs材料在某些领域的应用。因此,COFs材料的稳定性成为该领域亟待解决的关键性问题,解决该问题的关键在于追求结晶性和稳定性的完美平衡。
噻唑基作为功能性链接单元已在很多的光电材料中展现出优异的化学稳定性。近两年,Yaghi和Lotsch课题组分别报道了使用两步法成功制备了噻唑基COFs,引入功能性噻唑的同时解决了COFs的稳定性,但前者是通过单体交换和氧化环化的方式实现亚胺类COFs到噻唑基COFs的转化,该方法依赖于苯硫酚多氨基的引入;后者则需要通过高温反应实现单质硫锁定亚胺COFs,其高温合成在一定程度破坏了COFs的本征结构。
这篇论文通过多组分一锅法制备具有噻唑连接单元的COFs材料的合成策略。该方法涉及的三组分席夫碱反应、C-H活化及氧化环化反应基于良好的可逆性及高度区域选择性的特点,保证良好的亚胺COFs骨架的同时,高选择性的氧化环化反应确保了COFs骨架的化学稳定性。
上述研究成果不仅丰富了COFs材料的合成策略,而且稳定的有机骨架为材料的合成机理及结构分析提供了理论参考,对于COFs材料在有机催化、有机光电等领域的开发均具有十分重要的科学意义。
山西大同大学分析化学团队冯锋教授、英国利物浦大学AndrewCooper教授和JohnWard为本文的共同通讯作者。该工作得到国家基金委和山西省1331工程计划的支持。
王科伟副教授,2010年进入我校工作,博士毕业于华中科技大学,师从有机多孔材料领域知名专家谭必恩教授,后在英国利物浦大学有机多孔材料及机器人学习等领域著名专家AndrewCooper教授实验室从事高级访问,主要从事晶型稳定有机多孔聚合物的合成及应用方面的研究。目前在化学与环境工程学院工作。
美编| 谭泽光
实习责编 | 谢佩君
责编|秦少杰